郭庆军研究团队在灰霾污染迁移过程及源解析研究方面取得系列科研进展
近年来,世界不同地区灰霾频发,大气污染问题受到了广泛关注。硫酸盐、硝酸盐、铵盐以及汞和铅是气溶胶中的重要组成部分,对灰霾形成以及人体健康的影响重大。目前,关于灰霾中硫酸盐、硝酸盐、铵盐、汞和铅的来源及其形成和迁移转化过程仍然不明确。因此,厘清气溶胶中不同成分的来源及其迁移转化机理,对治理和改善大气环境十分必要。郭庆军研究团队利用多硫同位素、氮同位素、汞同位素和铅同位素研究了京津冀地区不同污染条件下不同区域、不同季节、不同类型气溶胶(TSP、PM2.5和PM1.0)的来源及其形成和迁移转化过程, 为大气环境治理提供了科学依据,在大气污染研究领域取得如下系列科研进展:
1、 利用多硫同位素揭示了灰霾天气硫酸盐气溶胶的形成机理
利用多硫同位素示踪了京津冀地区不同季节、不同粒径气溶胶硫酸盐形成过程。研究发现,灰霾天气(PM2.5>200 μg/m3)中硫酸盐气溶胶具有显著的负Δ33S信号 (-0.236 ‰< Δ33S < ~ 0 ‰),主要归因于H2O2和过渡金属催化氧化SO2。该研究强调了H2O2和过渡金属催化氧化途径对华北地区灰霾天气硫酸盐形成的重要作用。
2、 利用氮同位素定量评估了不同来源对不同粒径硝酸盐和铵盐气溶胶的贡献
定性和定量分析了京津冀地区不同季节、不同粒径气溶胶不同形态无机氮(铵态氮和硝态氮)的主要来源、贡献比例和迁移过程。研究表明,区域传输在无机氮气溶胶污染中扮演着重要角色,化石燃料燃烧(38.2 ~ 50.6%)是无机氮气溶胶的主要来源,其次是农业释放(18.0 ~ 24.7%)、生物质燃烧(16.3 ~ 22.7%)和路尘/土壤(8.7 ~ 23.4%)。该研究探讨了无机氮气溶胶在大气中的迁移转化过程及影响因素,为大气污染的管控和治理提供科学的理论依据。
3、 利用汞同位素示踪了气溶胶中汞的来源及其迁移转化过程
利用汞同位素示踪了京津冀地区不同季节、不同粒径气溶胶不同形态汞的定性与定量来源、贡献比例和迁移过程。研究发现气溶胶汞浓度由西北向东南呈上升趋势,且δ202Hg值为负,表明人为源的贡献显著。具体而言,燃烧源(工业和生物质)、尘土、大气过程和海盐对京津冀气溶胶汞的贡献分别为47.9%、14.9%、17.0%和20.2%。研究显示,源自中亚和俄罗斯的西部和西北气团加剧了区域汞污染。其中,到达京津冀的气团将携带升高的汞浓度被进一步传输到海洋,而夏季从海洋吹来的东南气团则稀释了内陆的汞污染。本研究为大气传输对汞循环的影响提供了科学依据。
4、 利用铅同位素定量解析了气溶胶中铅的来源及迁移演化的机制
通过铅同位素分析了京津冀地区不同季节、不同粒径气溶胶不同形态铅的定性与定量来源、贡献比例和迁移过程。研究发现,冬季燃煤对气溶胶中铅的相对贡献显著增加,而夏季自然源对气溶胶中铅的相对贡献明显升高。尽管禁止加铅汽油已有二十多年历史,但来自交通排放源对气溶胶中铅的贡献仍不可忽视(~ 27%)。此外,本研究发现随着外来进口铅源(煤和石油等)的不断增加,中国气溶胶Δ208Pb同位素信号值越来越弱,这表明未来需要重新评估利用Δ208Pb值估算不同铅源对气溶胶中铅的相对贡献。
上述研究在《Environmental Science & Technology》等国际主流期刊上发表,获得了科技部重点研发、国家自然科学基金重大、杰青等项目资助。
发表的系列论文如下:
Han, X., Dong, X., Liu, C., Wei, R., Lang, Y., Strauss, H., Guo, Q. *, 2023. Multiple sulfur isotopic evidence for sulfate formation in haze pollution. Environmental Science & Technology, https://doi.org/10.1021/acs.est.3c05072, (Nature Index).
Qin, X., Dong, X., Tao, Z., Wei, R., Zhang, H., Guo, Q. *, 2023. Tracing the transboundary transport of atmospheric Particulate Bound Mercury driven by the East Asian monsoon. Journal of Hazardous Materials, https://doi.org:https://doi.org/10.1016/j.jhazmat.2022.130678.
Tao, Z., Guo, Q. *, Liu, C., Wei, R., Han, X., Lang, Y., Guo, Z., Hu, J., Dong, X., Famiyeh, L., 2023. Slight transition in Chinese atmospheric Pb isotopic fingerprinting due to increasing foreign Pb. Environmental Pollution, https://doi.org/10.1016/j.envpol.2023.121296.
Dong, X., Guo, Q. *, Wei, R., Han, X., Tao, Z., 2022. The isotopic patterns and source apportionment of nitrate and ammonium in atmospheric aerosol. Science of the Total Environment, https://doi.org/10.1016/j.scitotenv.2021.149559.
Tao, Z., Guo, Q. *, Wei, R., Dong, X., Han, X., Guo, Z., 2021. Atmospheric lead pollution in a typical megacity: evidence from lead isotopes. Science of the Total Environment, http://dx.doi.org/10.1016/j.scitotenv.2023.164765.
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